Inverse Materials Design via Joint Generation of Crystal Structures and Local Electronic Descriptors

Motivation

Known: diffusion model 기반 결정구조 생성 모델들(CDVAE, DiffCSP, MatterGen 등)이 ab initio 생성에서 좋은 성능을 보이고 있으나, 목표 물성 조건부 생성 시 구조 품질 저하 문제가 남아있다.
Gap: 기존 모델들은 구조 변수만 다루므로 electronic-driven 물성 타겟팅에서 구조 타당성과 다양성 간 트레이드오프가 발생한다. 사이트 분해 전자정보를 generative framework에 직접 통합한 연구가 부족하다.
Why: local electronic states는 화학결합, 안정성, 물성과 밀접하게 연관되어 있으므로, 이를 명시적으로 모델링하면 구조 물리성을 보존하면서 물성 조건부 생성 성공률을 개선할 수 있다.
Approach: MatterGen 아키텍처 기반으로 Bader charge와 atomic DOS latent variable을 구조 변수와 함께 joint denoising하는 shared score network를 설계하여, 생성 과정 중 구조와 전자상태가 동시에 진화하도록 한다.

Figure 2: Band-gap and formation-energy distributions and conditional generation success rates for VSUN struc-

Band-gap 및 Formation Energy 조건부 생성: joint model이 구조 기저선 모델 대비 대부분의 목표 조건에서 높은 성공률 달성
물리성 기준 충족: 생성된 구조 중 VSUN(uniqueness, novelty, thermodynamic stability, physical validity) 기준을 만족하는 비율 증가
Bader 전하 정확도: 안정 구조에서 DFT 기준값과 비교하여 MAE 5.5×10⁻² e 달성
Atomic DOS 성능: 생성된 atomic DOS가 DFT 참고값의 coarse spectral profile을 포착하나 원소 종류에 따라 세밀한 특성 편차 존재
Electronic descriptor의 역할 검증: dummy-variable control을 통해 구조 개선이 auxiliary site-wise variable이 아닌 electronic descriptor 내용에서 비롯됨을 확인

Figure 1: Schematic illustration of the proposed diffusion framework for the joint generation of crystal structures

Bader charge를 scalar 기술자로, atomic DOS를 spectral 기술자로 채택하여 서로 다른 표현 차원 비교
Noised descriptor(Z_t^BC, Z_t^ADOS)를 atom type, timestep, optional conditioning과 함께 score network의 node feature에 embedding
Atomic DOS는 pretrained encoder로 압축하여 latent variable로 사용, 생성 시에는 decoder로 spectrum으로 복원
Uniqueness, novelty, stability, validity 네 가지 기준으로 단계적 평가 후 target-property distribution 분석
DFT 계산으로 relaxed structure와 electronic state 획득하여 ground-truth와 비교

site-resolved 전자 기술자를 crystal diffusion framework에 직접 통합하는 joint generation 방식 도입 (기존 ChargeDIFF의 3D charge density 대비 해석 가능성과 계산 효율성 강화)
Bader charge(scalar)와 atomic DOS(spectral)라는 상이한 표현을 동시 비교하여 local electronic descriptor의 일반성 검증
Electronic content 검증을 위한 dummy-variable control 설계로 성능 향상의 원인 명확화
구조 품질 저하 없이 물성 조건부 생성 성공률을 개선하는 이원적 역할(materials space 확장 + property targeting) 입증