High-quality, high-information datasets for universal atomistic machine learning

Motivation

• Known: Atomistic simulations에서 machine-learned surrogate models의 신뢰성은 주로 training data의 quality와 chemical space coverage에 의해 결정된다. 기존 electronic-structure databases는 materials screening을 주목표로 하거나, 특정 화학 화합물 종류로만 제한되어 있으며, 불일치한 DFT functionals과 settings을 사용하고 있다. 최근 학습 중심의 datasets들도 완전한 universal character를 달성하지 못하고 있다.
• Gap: 기존 datasets은 chemical space coverage가 부분적이거나, 화합물 종류에 따라 electronic-structure settings이 불일치하거나, redundant atomic environments로 인해 정보 내용이 희석되는 문제를 가지고 있다. 또한 near-equilibrium structures에 치우쳐 있어 high-force와 close-contact regime에서의 제약이 부족하고, 장시간에 걸쳐 수집된 데이터는 subtle하지만 significant한 inconsistency를 포함할 수 있다.
• Why: 범용적인 atomistic interatomic potential 개발을 위해서는 주기율표 전체의 원소를 포함하면서도 계산 설정의 일관성과 정보 내용의 고밀도를 동시에 확보해야 한다. 이는 molecular dynamics, structure optimization, rare events, reactions, interfacial processes에서의 정확도를 크게 좌우한다.
• Approach: MAD-1을 r2SCAN meta-GGA functional 기반 all-electron DFT workflow로 재계산하고, 102개 원소를 포함하도록 targeted enrichment strategies를 적용했다. MC3D-extended, MC3D-random-extended, binary-random, dimers, trimers 등 새로운 subsets을 추가하여 under-represented elements와 coordination environments를 체계적으로 샘플링했다. Uncertainty quantification을 이용한 outlier removal로 데이터 품질을 강화하고, trained model (PET-MAD-1.5)의 accuracy와 stability를 벤치마크했다.

Achievement

FIG. 1. Periodic table indicating the statistical representation of the elements present in the MAD-1.5 dataset. Each el

• MAD-1.5 dataset 구축: 216,803개 구조, 102개 원소, 3,272,044개 원자 포함
• 계산 일관성 확보: 모든 구조를 r2SCAN meta-GGA functional 기반 standardized workflow로 계산
• Chemical space enrichment: 새로운 subsets (MC3D-extended, binary-random, dimers, trimers 등)을 통해 under-represented elements와 bonding regimes 체계적 샘플링
• Data quality enhancement: Uncertainty quantification을 통한 outlier removal
• Universal interatomic potential 개발: PET-MAD-1.5는 102개 원소를 포함하며 benchmark accuracy와 stability에서 우수한 성능 달성

How

FIG. 1. Periodic table indicating the statistical representation of the elements present in the MAD-1.5 dataset. Each el

• MAD-1 dataset을 r2SCAN meta-GGA functional로 재계산하여 모든 구조에 계산 일관성 도입
• MC3D-extended subset: 93개 원소를 포함한 extended periodic structures (11,562개)
• MC3D-random-extended subset: 102개 원소에 걸친 atomic species randomization
• Binary-random subset: 102개 원소 쌍에 대한 substitutional orderings (BCC/FCC supercells)
• Dimers subset: 10개 linearly spaced points로 모든 원소 쌍의 potential energy curves 샘플링 (0.125~1.0 van der Waals radii range)
• Trimers subset: 3-body interactions를 random selection으로 샘플링
• Uncertainty quantification 기반 outlier detection으로 anomalous structures 제거
• PET-MAD-1.5 interatomic potential 학습 및 various benchmarks에서 validation

Originality

• MAD dataset의 철학 (Massive Atomic Diversity)를 r2SCAN으로 확장하여 더 넓은 원소 범위와 계산 정확도 확보
• 주기율표 전체 (102개 원소)를 단일 DFT functional로 체계적으로 커버하는 comprehensive dataset 구축
• Dimers와 binary-random subset을 통해 chemically atypical pairings와 low-coordination environments를 명시적으로 포함
• Targeted enrichment strategies와 systematic sampling 방식으로 chemical space의 under-represented regions를 체계적으로 채움

Limitation & Further Study

• 현재 r2SCAN 계산 기반이므로, 다른 XC functionals (예: GGA, hybrid functionals)에서의 transferability 미검증
• 자기성이 있는 시스템의 treatment와 open-shell systems의 self-interaction issues에 대한 상세 논의 부족
• Large lattice constants를 가진 매우 sparse structures에 대한 coverage가 제한될 수 있음
• 후속 연구: (1) 다른 DFT functionals로의 확장, (2) machine learning model architectures의 다양한 탐색, (3) reactive systems 및 excited states에 대한 확장

Evaluation

총평: MAD-1.5는 atomistic machine learning을 위한 지금까지 가장 comprehensive하고 consistent한 dataset으로, 주기율표 전체를 포함하면서도 높은 품질과 정보 내용을 유지한다. Universal interatomic potential 개발을 위한 essential resource로서 머신러닝 기반 원자 시뮬레이션 분야에 중대한 기여를 한다.